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物理吸附應(yīng)用

 更新時(shí)間:2017-08-10 點(diǎn)擊量:4089

 

1.  物理吸附分析儀(比表面和孔隙度分析儀)的工作原理是什么?
 

由于沒(méi)有工具對(duì)比表面進(jìn)行直接測(cè)量,人們就根據(jù)物理吸附的特點(diǎn),以已知分子截面積的氣體分子作為探針,創(chuàng)造一定條件,使氣體分子覆蓋于被測(cè)樣品的整個(gè)表面(吸附),通過(guò)被吸附的分子數(shù)目乘以分子截面積即認(rèn)為是樣品的比表面積。比表面積的測(cè)量包括能夠到達(dá)表面的全部氣體,無(wú)論外部還是內(nèi)部。物理吸附一般是弱的可逆吸附,因此固體必須被冷卻到氣體的沸點(diǎn)溫度,并且選擇一種理論方法從單分子覆蓋中計(jì)算表面積。比表面和孔隙度分析儀器就是創(chuàng)造相應(yīng)的條件,實(shí)現(xiàn)復(fù)雜計(jì)算的這樣一種儀器。
 

2.  比表面積值是測(cè)出來(lái)的嗎?
 

比表面積值不是測(cè)出來(lái)的,是計(jì)算出來(lái)的。我們測(cè)量的是樣品的吸附等溫線(xiàn),然后根據(jù)樣品的特性,選擇恰當(dāng)?shù)睦碚撃P陀?jì)算出樣品的比表面積。所以,比表面的測(cè)定過(guò)程實(shí)際是一個(gè)分析過(guò)程。由于不同的人對(duì)樣品的認(rèn)知可能不同,對(duì)同一組吸附等溫線(xiàn)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析可能會(huì)報(bào)告不同的比表面積結(jié)果。 因此,在“測(cè)定”比表面的時(shí)候,要牢記這是一個(gè)“分析”過(guò)程。22.  BET 就是比表面嗎?計(jì)算比表面積的方法有多少種?

BET 法只是比表面分析方法中的一種理論。Langmuir  *次揭示了吸附的本質(zhì),其方法是單分子層吸附理論,適合于僅有微孔的樣品分析。

BET 理論發(fā)表于  1938 年,其正式名稱(chēng)是多分子層吸附理論,是對(duì)   Langmuir 理論修正。BET是該理論的三個(gè)提出者姓氏的首字母縮寫(xiě)。由于  BET 法適合大部分樣品,目前成為zui流行的比表面分析方法。但 BET 法并不適用于所有樣品,因此按介孔材料的分析方法分析微孔材料時(shí),由物理吸附分析儀自動(dòng)生成的  BET  比表面值是錯(cuò)誤的。ISO9277-2010  和 IUPAC 都對(duì)含微孔材料的  BET比表面分析方法及判斷 BET 結(jié)果的方法做出了規(guī)定。不同的理論模型給出的計(jì)算結(jié)果是不同的,所以要根據(jù)理論模型的假設(shè)條件,選擇樣品性質(zhì)的理論模型。大多數(shù)理論模型是根據(jù)發(fā)明人的名字或縮寫(xiě)命名的,能計(jì)算出比表面的理論模型

包括 Langmuir,BET,BJH,DR  和 NLDFT。NLDFT 是非定域密度泛函理論。研究表明,NLDFT   計(jì)算出的比表面值z(mì)ui接近真實(shí)值,并且該理論適用于微孔和介孔材料。

3.  通過(guò)物理吸附測(cè)定比表面的原則是什么?
 

常用的吸附氣體是氮?dú)?,它已?jīng)成為比表面分析的標(biāo)準(zhǔn)吸附物質(zhì)。這是因?yàn)楦呒兌鹊牡獨(dú)夂苋菀椎玫?;另外,液氮作為zui合適的冷卻劑也很容易得到;其三,氮?dú)馀c大多數(shù)固體表面相互作用的強(qiáng)度比較大;zui后,氮?dú)夥肿釉?7.35K時(shí)的截面面積為0.162nm   2,這個(gè)在BET計(jì)算中必須用到的數(shù)值已經(jīng)被廣泛接受。在傳統(tǒng)的容量法技術(shù)中,小于整數(shù)的相對(duì)壓力是通過(guò)造成部分真空條件來(lái)實(shí)現(xiàn)的。在已知的固定體積里,用的高精度壓力傳感器監(jiān)控因吸附過(guò)程引起的壓力變化情況。需要測(cè)得在不同相對(duì)壓力下一系列的氣體吸附量。通常,測(cè)定儀器在相對(duì)壓力范圍0.025   和0.30 之間至少采集3 個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)。實(shí)驗(yàn)測(cè)定的數(shù)據(jù)以成對(duì)數(shù)值的方式進(jìn)行記錄:以在標(biāo)準(zhǔn)溫度和壓力(STP)下的體積 (VSTP) 表示氣體吸附量,其對(duì)應(yīng)的是相對(duì)壓力  (P/Po)。根據(jù)這些數(shù)據(jù)繪制的圖就稱(chēng)為吸附等溫線(xiàn)。
 

4.  在物理吸附分析中,應(yīng)該至少了解哪些重要術(shù)語(yǔ)?
 

在比表面積計(jì)算和儀器參數(shù)設(shè)置中,應(yīng)該會(huì)接觸到以下術(shù)語(yǔ)或參數(shù):

(1)  阿伏加德羅常數(shù):6.022x10 23

(2)  BET:這是三個(gè)人的名字縮寫(xiě),他們分別是:S. Brunauer,P.Emmet 和E.ler。他們是用

多層氣體吸附理論計(jì)算比表面積的。

(3)  截面面積(Cross-sectionalArea):?jiǎn)蝹€(gè)被吸附的氣體分子所占有的面積。

(4)  摩爾體積:一摩爾氣體所占有的體積。等于在標(biāo)準(zhǔn)溫壓下的22,414cc(22.414   升)

(5)  摩爾(無(wú)量綱):含有阿伏加德羅常數(shù)個(gè)數(shù)的原子或者分子的一種物質(zhì)的量。

(6)  單分子層:由下標(biāo)m表示,它的意義是厚度僅僅為單個(gè)分子厚度的一層被吸附的氣體。

(7)  相對(duì)壓力P/Po:壓力P與飽和蒸汽壓力之比。其值在0和1之間。

(8)  飽和蒸汽壓力Po:在給定溫度下,一種氣體液化時(shí)的壓力。

(9)  標(biāo)準(zhǔn)溫壓體積:在標(biāo)準(zhǔn)溫度為0℃(273.15K)  和一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)大氣壓下,一定數(shù)量的氣體所占有的體積。
 

5.  比表面和孔徑分析為什么常用氮?dú)??用其它氣體可以嗎?
 

如前所述,氣體分子是作為吸附探針來(lái)分析比表面的,所以它應(yīng)該滿(mǎn)足以下應(yīng)用條件:

1)氣體分子相對(duì)惰性,保證不與吸附劑發(fā)生化學(xué)作用;

2)為了使足夠氣體吸附到固體表面,測(cè)量時(shí)固體必須冷卻,通常冷卻到吸附氣體的沸點(diǎn),因此要求冷卻劑相對(duì)容易得到;

3)符合或滿(mǎn)足理想氣體方程的使用條件。

在恒定低溫下測(cè)量氣體的吸附和脫附曲線(xiàn),所使用的氣體是那些在固體表面形成物理吸附的氣體,尤其是在77.4K時(shí)的氮?dú)狻?7.4K或87.3K時(shí)的氬氣、或195K和273.15K時(shí)的二氧化碳。因?yàn)榈獨(dú)夥浅1阋?,所以作為被吸附物質(zhì)得到廣泛應(yīng)用。由于氣體分子尺寸各異,可以進(jìn)入的孔也各不相同,因此測(cè)量溫度不同,得出的結(jié)果可能不同。

由于氮?dú)獠皇?的惰性氣體,與孔壁可以發(fā)生四極矩作用,IUPAC   于 2015 年正式建議,氮?dú)獠贿m合微孔樣品的分析,應(yīng)該采用  87K 下的氬氣作為吸附氣體。
 

6.  比表面和孔徑分析為什么要用液氮?不用可以嗎?
 

    如果用氮?dú)庾鳛楸晃綒怏w,固體樣品在分析時(shí)就需要被冷卻到液氮的沸點(diǎn)溫度    (77.35K)。液氮是相對(duì)容易得到的價(jià)格低廉的實(shí)驗(yàn)材料,因此,我們要用液氮獲取樣品所需要的溫度。但需要注意的是,只有純的液氮才能達(dá)到這個(gè)溫度,而不純的液氮因溫度偏高會(huì)造成計(jì)算誤差,不能使用。另外,暴露于空氣中的液氮會(huì)冷凝空氣,造成液氮純度下降。所以,實(shí)驗(yàn)后剩余的液氮應(yīng)棄之不用,而不能倒回液氮儲(chǔ)罐從而造成貯存液氮的純度下降。

如果不使用液氮,我們可以采用機(jī)械制冷的方式使樣品端處于           77.35K。目前,商用Cryocooler 低溫恒溫系統(tǒng)可在  20K 到 320K 之間設(shè)置樣品分析溫度,極大地方便了實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)。

7.  如何判斷液氮不純?
 

因?yàn)榈獨(dú)庹伎諝庵械谋壤秊? 78%,其飽和蒸汽壓約為大氣壓加   10。出現(xiàn)以下情況,說(shuō)明液氮明顯不純:環(huán)境大氣壓為 760mmHg,但測(cè)出的氮?dú)怙柡驼羝麎捍笥?  790mmHg;液氮顏色發(fā)藍(lán),說(shuō)明其中含有液氧;測(cè)出的氮?dú)怙柡驼羝麎簽? 750mmHg,但環(huán)境大氣壓僅有  700mmHg,與當(dāng)時(shí)的大氣壓比明顯偏高; 儀器的液位傳感器“失靈”,探測(cè)不到液位。這說(shuō)明液位溫度可能高于傳感器設(shè)置的溫度響應(yīng)范圍;

分析過(guò)程中線(xiàn)性很好,但偏離常規(guī)值很多。

8.  在進(jìn)行物理吸附分析前,為什么要對(duì)樣品進(jìn)行脫氣處理?
 

在進(jìn)行氣體吸附實(shí)驗(yàn)之前,固體表面必須清除污染物,如水和油。大多數(shù)情況下,表面清潔(脫氣)過(guò)程是將固體樣品置于一玻璃樣品管中,然后在真空下加熱。右圖展示了預(yù)處理后的固體顆粒表面,它含有裂紋和不同尺寸和形狀的孔。

9.  如何選擇樣品的脫氣溫度?    
 

系統(tǒng)溫度越高,分子擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)越快,因此脫氣效果越好。通常儀器配備的脫氣站加熱溫度可達(dá)  400 ℃,但是選擇脫氣溫度的首要原則是不破壞樣品結(jié)構(gòu)。一般來(lái)說(shuō),氧化鋁、二氧化硅這一類(lèi)氧化物的安全脫氣溫度可達(dá)  350 ℃;大部分碳材料和碳酸鈣的安全脫氣溫度在 300 ℃左右;而水合物則需要低得多的脫氣溫度。對(duì)于有機(jī)化合物,也可以通過(guò)脫氣站進(jìn)行預(yù)處理,但是大部分有機(jī)化合物的軟化溫度和玻璃化溫度較低,因此必須提前加以確認(rèn)。例如在醫(yī)藥領(lǐng)域常用的硬脂酸鎂,美國(guó)藥典(USP)規(guī)定的脫氣溫度為   40 ℃。如果脫氣溫度設(shè)置過(guò)高,會(huì)導(dǎo)致樣品結(jié)構(gòu)的不可逆變化,例如燒結(jié)會(huì)降低樣品的比表面積,分解會(huì)提高樣品的比表面積。但是如果為了保險(xiǎn),脫氣溫度設(shè)置過(guò)低,就可能使樣品表面處理不*,導(dǎo)致分析結(jié)果偏小。因此在不確定脫氣溫度的情況下,建議使用化學(xué)手冊(cè),如   theHandbook ofChemistry and

Physics(CRC,BocaRaton,Florida),以及各標(biāo)準(zhǔn)組織發(fā)布的標(biāo)準(zhǔn)方法,如 ASTM,作為相關(guān)參考。脫氣溫度的選擇不能高于固體的熔點(diǎn)或玻璃的相變點(diǎn),   建議不要超過(guò)熔點(diǎn)溫度的一半。當(dāng)然,如果

條件許可,使用熱分析儀能夠zui地得到適合的脫氣溫度。一般而言,脫氣溫度應(yīng)當(dāng)是熱重曲線(xiàn)上平臺(tái)段的溫度。
 

10如何確定樣品的脫氣時(shí)間   ?
 

與脫氣溫度對(duì)應(yīng)的是脫氣時(shí)間。脫氣時(shí)間越長(zhǎng),樣品預(yù)處理效果越好。脫氣時(shí)間的選擇與樣品孔道的復(fù)雜程度有關(guān)。一般來(lái)說(shuō),孔道越復(fù)雜,微孔含量越高,脫氣時(shí)間越長(zhǎng);選擇的脫氣溫度越低,樣品所需要的脫氣時(shí)間也就越長(zhǎng)。可以通過(guò)在相同脫氣溫度下,分析樣品的   BET 結(jié)果變化來(lái)確定脫氣時(shí)間。如果在不同的脫氣時(shí)間(2  小時(shí),4 小時(shí)和 6 小時(shí))得到的 BET 結(jié)果相同,肯定選擇脫氣時(shí)間zui短的;如果變化不大,則需要選擇折衷的方案;如果 BET 結(jié)果隨脫氣時(shí)間延長(zhǎng)不斷變大,說(shuō)明孔道復(fù)雜,深層次有因氫鍵結(jié)合的吸附水分子,暴露了被堵塞的孔道及面積。對(duì)于一般樣品,IUPAC 推薦脫氣時(shí)間不少于 6 小時(shí),而那些需要低溫脫氣的樣品則需要長(zhǎng)得多的脫氣時(shí)間。對(duì)一些微孔樣品,脫氣時(shí)間甚至需要在  12 小時(shí)以上。但是作為特例,美國(guó)藥典(USP)規(guī)定硬脂酸鎂的脫氣時(shí)間就僅為 2 小時(shí)。

由于脫氣溫度、脫氣時(shí)間以及脫氣真空度都與比表面積值有關(guān),所以   BET 結(jié)果存在誤差是不可避免的。所以,測(cè)樣時(shí)需要固定樣品處理?xiàng)l件進(jìn)行相對(duì)比較。與文獻(xiàn)值比較時(shí),也要注意文獻(xiàn)上的樣品預(yù)處理和分析條件。
 

11  樣品脫氣時(shí),應(yīng)該選擇真空脫氣還是流動(dòng)脫氣?兩種方法各有什么特點(diǎn)?
 

流動(dòng)脫氣一般是用于比表面快速分析的,它對(duì)于除去表面大量弱結(jié)合的吸附水非常好,  但對(duì)在孔道中吸附的水,只有經(jīng)長(zhǎng)時(shí)間吹掃使之?dāng)U散至表面,才能被帶出。

真空脫氣對(duì)于除去表面大量弱結(jié)合的吸附水是不好的,  因?yàn)樗畷?huì)在泵中擴(kuò)散,導(dǎo)致泵的抽力下降。 但對(duì)孔中吸附的水,不需要經(jīng)很長(zhǎng)時(shí)間就能擴(kuò)散至表面,繼而被帶出。所以,對(duì)于含水量較高的樣品,應(yīng)先在烘箱中烘烤過(guò)夜,再上真空脫氣站,以保護(hù)真空泵。對(duì)于真空脫氣來(lái)說(shuō),其對(duì)樣品清潔能力明顯優(yōu)于流動(dòng)脫氣(見(jiàn)下圖),但同時(shí)需要考慮的是真空度不同,脫氣效率是明顯不同的。對(duì)于含有超微孔樣品,深層次的吸附水分子因氫鍵結(jié)合可以堵塞孔道,它們必須經(jīng)過(guò)分子泵脫氣才能清除,  即脫氣站真空度必須達(dá)到與分析站同樣的真空度。5埃分子篩脫氣處理后的程序升溫脫附(TPD)5 埃分子篩脫氣處理后的程序升溫脫附

曲線(xiàn):

 

12.  對(duì)于親水性超微孔樣品脫氣,應(yīng)該有什么要求?
 

分子泵的真空脫氣方法。這樣,樣品可以在*的無(wú)油系統(tǒng)中實(shí)現(xiàn)脫氣對(duì)于吸附測(cè)定往往起始于相對(duì)壓力(P/P 0)10-7的微孔材料,特別推薦通過(guò)低真空隔膜泵加上渦輪.

親水微孔樣品的脫氣是挑戰(zhàn)性的,因?yàn)閺恼⒖兹コ郧拔降乃浅@щy。所以,高溫(350℃)和長(zhǎng)的脫氣時(shí)間(通常不低于   8 小時(shí))是必需的。對(duì)于一些沸石分子篩樣品,還需要特殊的加熱程序,即在低于  100℃的溫度下,可以緩慢除去大部分預(yù)吸附的水。其脫氣溫度是逐步增加的,直到zui終脫氣溫度為止。這樣做是為了避免由于表面張力的影響和蒸汽的水熱蝕變作用(hydrothermalalteration),造成樣品的電位結(jié)構(gòu)遭到破壞。

zui近的 ISO9277:2010 標(biāo)準(zhǔn)《固體氣體吸附比表面積的測(cè)定  -BET 法》要求:對(duì)于敏感的樣品,建議采用壓力控制的加熱方式(見(jiàn)下圖)。此過(guò)程包括在真空脫氣的條件下,伴隨著多孔材料的氣體壓力的變化,改變加熱速率。當(dāng)從樣品表面解吸下來(lái)的物質(zhì)使壓力超過(guò)一個(gè)固定的限制 P(通常大約 7 到 10Pa),升溫即停止并溫度保持恒定,直到壓力低于極限。然后,系統(tǒng)繼續(xù)升溫。

此方法對(duì)避免微孔材料的結(jié)構(gòu)變化特別適用,因?yàn)檩^快的加熱速率導(dǎo)致大量的吸附水集中汽化,從而破壞脆弱的微孔結(jié)構(gòu)。另外,該方法對(duì)防止超細(xì)粉末材料因孔道中水蒸汽或其他蒸汽的釋放導(dǎo)致的揚(yáng)析是非常安全的。

13.  脫氣后應(yīng)該回填什么氣體并卸載?



選擇吸附氣體(氮?dú)猓┳鳛榛靥顨怏w,以防止或盡量減少氣體浮力所帶來(lái)的稱(chēng)重誤差。當(dāng)樣品管中回填氦氣時(shí),與回填空氣或氮?dú)庀啾?,樣品管的重量?huì)少很多,大約每毫升樣品池體積能引入 1 毫克的誤差。如果稱(chēng)樣量<50  毫克時(shí),這個(gè)稱(chēng)重誤差是非常顯著的。
 

14.  物理吸附測(cè)量的實(shí)驗(yàn)技術(shù)都有哪些?
 

物理吸附分析主要測(cè)量的是在一定溫度下,樣品吸附量與壓力的關(guān)系,即吸附等溫曲線(xiàn)。吸附量作為壓力的函數(shù)可以由體積測(cè)量法(容量法)和重量分析法實(shí)現(xiàn)。

1)重量分析法是由一個(gè)靈敏的微量天平和一個(gè)壓力傳感器構(gòu)成,可以直接測(cè)量吸附量,但是需要做浮力修正(而浮力是無(wú)法直接測(cè)量的)。重量分析法在以室溫為中心的不太大的溫度范圍內(nèi)進(jìn)行時(shí),是一種很方便的研究方法。

在重量法中,吸附質(zhì)不能與溫度調(diào)節(jié)裝置直接相連,所以無(wú)論在低溫或高溫,都不容

易控制和測(cè)量吸附質(zhì)的真實(shí)溫度。因此,在液氮溫度下(77.35K)或液氬溫度(87.27K)

下測(cè)量氮?dú)?、氬氣和氪氣吸附主要依靠體積測(cè)量法。

2)體積測(cè)量法即真空容量法,是基于被校準(zhǔn)過(guò)的體積和壓力,利用總氣量守恒實(shí)現(xiàn)的。利用進(jìn)入樣品管的總氣體量和自由空間中的氣體量的差值計(jì)算出吸附量。體積測(cè)量法和重量分析法都需要被測(cè)量吸附反應(yīng)發(fā)生在靜態(tài)和準(zhǔn)平衡狀態(tài)下。在準(zhǔn)平衡狀態(tài)下,被吸附氣體以一定的低速率連續(xù)地進(jìn)入樣品管,而脫附曲線(xiàn)是通過(guò)壓力的連續(xù)降低獲得的。相關(guān)準(zhǔn)靜態(tài)平衡過(guò)程的zui難點(diǎn)是我們需要達(dá)到每時(shí)每刻的令人滿(mǎn)意的平衡狀態(tài)。為了檢測(cè)這樣的平衡狀態(tài),應(yīng)該反復(fù)利用緩慢的氣體釋放速率(投氣)進(jìn)行分析。如果在兩個(gè)不同的氣體速率下獲得相同的數(shù)據(jù),就可以確認(rèn)分析結(jié)果的正確性。這種方法的主要優(yōu)勢(shì)在于它能夠達(dá)到真的平衡狀態(tài),并可得到*分辨率的吸附等溫線(xiàn)。

3)連續(xù)流動(dòng)法:和準(zhǔn)靜態(tài)平衡方法相反,這是載氣(氦氣)和吸附氣體(如,氮?dú)猓┑幕旌蠚饬鬟B續(xù)通過(guò)放有樣品的流化床的方法。樣品吸附氮?dú)鈺?huì)引起氣體組成的改變。熱導(dǎo)檢測(cè)器(TCD)可以監(jiān)控這一變化,并由此計(jì)算出吸附量。這個(gè)方法仍然廣泛用于單點(diǎn)比表面積的快速分析。
 

15.  什么是自由空間?什么是死體積?它對(duì)測(cè)量靈敏度有什么影響?
 

真空體積法進(jìn)行物理吸附實(shí)驗(yàn)是在一個(gè)密閉空間進(jìn)行的。樣品管閥門(mén)以上的歧管體積和樣品管閥門(mén)以下的體積共同組成了靜態(tài)容量法物理吸附測(cè)量中所需的系統(tǒng)體積,在后者的這個(gè)空間中(即樣品管的空間中),除了樣品所占據(jù)的體積,剩余的空間就是自由空間(free  space),其所占據(jù)的體積叫死體積(voidvolume)。自由空間是系統(tǒng)中吸附質(zhì)分子傳遞、擴(kuò)散的區(qū)域,如果要計(jì)算樣品的物理吸附量,死體積值是準(zhǔn)確采集數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)。因?yàn)檎婵阵w積法的測(cè)量基礎(chǔ)是壓力,吸附量的計(jì)算基礎(chǔ)是理想氣體狀態(tài)方程,所以吸附質(zhì)氣體在擴(kuò)散過(guò)程中壓力差越大,則氣體量計(jì)算越準(zhǔn)確。系統(tǒng)死體積越小,對(duì)壓力變化的靈敏度越高,吸附量計(jì)算越準(zhǔn)確。換句話(huà)說(shuō),在同樣的條件下,系統(tǒng)死體積越小,則儀器測(cè)量精度越高。

 

16.  測(cè)定自由空間的死體積有哪些方法?
 

在測(cè)定吸附等溫線(xiàn)之前或之后,應(yīng)該測(cè)定死體積。根據(jù)   ISO15901 標(biāo)準(zhǔn),測(cè)定死體積有兩種方

法:

1)測(cè)量法:在測(cè)定溫度下,采用氦氣進(jìn)行體積校準(zhǔn)。這是經(jīng)典的死體積測(cè)定方法,精度zui高。

其應(yīng)用前提是基于以下兩個(gè)假設(shè):

i.氦氣不被吸附劑材料吸附或吸收;

ii.氦氣不能滲入吸附物質(zhì)(如氮?dú)猓┎荒苓M(jìn)入的區(qū)域。

2) 校準(zhǔn)曲線(xiàn)法:將死體積的測(cè)定從吸附測(cè)定中分離開(kāi)來(lái),事先用吸附氣體測(cè)空管進(jìn)行空白實(shí)驗(yàn),然后保存待用(NOVA  方式)。例如,在環(huán)境溫度下先將空樣品管的體積用氮?dú)鉁y(cè)定,隨后,再在與吸附測(cè)定相同的實(shí)驗(yàn)條件下(溫度和相對(duì)壓力范圍相同)用該空管進(jìn)行一次空白實(shí)驗(yàn)。得到的校準(zhǔn)曲線(xiàn)實(shí)質(zhì)上代表了多點(diǎn)自由空間的檢測(cè)。通過(guò)輸入樣品密度(即骨架密度)對(duì)樣品體積進(jìn)行必要的校正,或在環(huán)境溫度下,吸附分析開(kāi)始前,用氮?dú)鉁y(cè)定比重(如果氮?dú)庠谑覝氐奈叫?yīng)可以忽略不計(jì))。這種方法不僅適用于比表面積分析和介孔等溫吸附線(xiàn)的測(cè)定,還可以節(jié)約氦氣,并將管路材質(zhì)對(duì)吸附氣的吸附校正包括在內(nèi)。針對(duì)特定樣品管的空白曲線(xiàn)可以多次使用,因此省略了每個(gè)樣品都需要用氦氣測(cè)死體積的步驟,縮短了分析時(shí)間,是一種快速測(cè)定比表面或吸附曲線(xiàn)的方法。IUPAC 在 2015 年的報(bào)告中還特別指出,校準(zhǔn)曲線(xiàn)法對(duì)包含極其狹窄的微孔的沸石和活性炭的吸附劑是有利的,也就是說(shuō),NOVA  方式測(cè)定死體積也適用于沸石分子篩和活性炭的微孔分析,對(duì)MOF 材料的適用性也得到了實(shí)驗(yàn)支持。


17.  微孔孔徑與氣體壓力有什么關(guān)系?
 

在微孔中,孔壁間的相互作用勢(shì)能是相互重疊的,因此微孔內(nèi)的物理吸附比在較寬的孔內(nèi)或外表面的物理吸附要強(qiáng)(見(jiàn)右圖)。于是,在非常低的相對(duì)壓力(<0.01)下微孔被順序充填。也就是說(shuō),孔徑與

壓力有對(duì)應(yīng)關(guān)系,隨著壓力從高真空逐漸增加,氣體分子總是先填充zui小的孔(c),再填充較大的孔(b),然后是更大一點(diǎn)的孔(a),以此類(lèi)推。在無(wú)限長(zhǎng)狹縫微孔中表面與孔內(nèi)流體間相互

作用的勢(shì)能隨微孔寬度變化關(guān)系的放大示意圖(橫坐標(biāo):孔壁間距;縱坐標(biāo):相互作用勢(shì)能)

18.  靜態(tài)容量法物理吸附分析儀一般由哪些部分組成?

靜態(tài)容量法的分析儀器多種多樣,為了不同的應(yīng)用目的設(shè)計(jì)有不同的特點(diǎn),但都包含以下基本要素(如下圖):一個(gè)真空泵、一個(gè)或多個(gè)氣源、一個(gè)連接樣品管的金屬或玻璃歧管、一個(gè)冷卻劑杜瓦、一個(gè)樣品管、一個(gè)飽和壓力測(cè)定管、一個(gè)壓力測(cè)量裝置(壓力傳感器)。歧管的體積需要進(jìn)行校準(zhǔn)。需要具有記錄歧管溫度的手段。可以使用各種尺寸的樣品管,體積一般為  10~20cm 3。為盡可能減小誤差,樣品上方的自由

空間應(yīng)盡可能減小,可以通過(guò)在樣品管的頸部放入玻璃棒(填充棒)來(lái)減小死體積。

 

19.  物理吸附分析儀對(duì)氣體純度有什么要求?

因?yàn)槲綒怏w是用來(lái)評(píng)估吸附劑表面積和孔徑的,氦氣是用來(lái)測(cè)定死體積的,所以根據(jù)

ISO15901 的要求,這些氣體的純度必須在 99.99%以上,但 IUPAC 在 2015 年的報(bào)告中指出,

吸附氣體的純度不得低于  99.999%。
 

20.  為什么要稱(chēng)量樣品質(zhì)量(稱(chēng)重)?稱(chēng)樣量多大為好?
 

比表面積是單位質(zhì)量的表面積,所以必須在脫氣后和分析前對(duì)樣品管中的樣品用減重法進(jìn)行稱(chēng)重計(jì)量。對(duì)于氮?dú)馕綔y(cè)定,我們要考慮樣品在樣品管中的總表面積,也就是比表面積 X 樣品質(zhì)量。

樣品量以總表面積達(dá)到5~200m 2之間為好。用天平計(jì)量出來(lái)的是質(zhì)量,不是重量。為方便說(shuō)明,此處混用這兩個(gè)概念。測(cè)試前應(yīng)對(duì)儀器精度(可測(cè)量的zui小總表面積)及樣品的表面積有個(gè)大概的估計(jì),以確定所需樣品量。小于儀器精度,測(cè)試結(jié)果相對(duì)誤差則較大。當(dāng)樣品有很高的比表面積時(shí),稱(chēng)樣量較少,這時(shí)稱(chēng)量過(guò)程可能帶來(lái)較大的誤差。稱(chēng)樣量的判斷原則是:

1)盡量減少天平的稱(chēng)重誤差;

2)樣品管中的樣品要有足夠的吸附量,其引起的壓力變化應(yīng)遠(yuǎn)大于壓力平衡所允許的公

差(Tolerence);

3)樣品管中的樣品吸附量也不能過(guò)大,否則吸附平衡時(shí)間太長(zhǎng),導(dǎo)致實(shí)驗(yàn)時(shí)間過(guò)長(zhǎng);

4)如果僅需要比表面積測(cè)量,則稱(chēng)樣量應(yīng)使樣品管中的總表面至少在1-5m   2 間;

5)如果是測(cè)定吸脫附等溫線(xiàn),在樣品管中的總表面積應(yīng)至少為15-20m   2。 

對(duì)于氮?dú)馕?,有關(guān)稱(chēng)重的經(jīng)驗(yàn)如下:

-

-

盡可能稱(chēng)重到100mg以上,以減少稱(chēng)重誤差

如果比表面大于1000: 

稱(chēng)重0.05-0.08g

 

如果比表面大于10,小于1000:   稱(chēng)重0.1-0.5g

如果比表面小于1:

稱(chēng)重需要在1g以上,甚至到5g以上

為確保測(cè)量精度,分析后應(yīng)重新稱(chēng)量樣品的質(zhì)量。如果分析后的質(zhì)量不等于脫氣后、分析前的

初始質(zhì)量,應(yīng)采用分析后的質(zhì)量進(jìn)行重新計(jì)算。
 

21.  樣品管都有哪些規(guī)格?樣品管和填充棒的選擇原則是什么?
 

一般廠(chǎng)家都能提供 6mm、9mm 和 12mm 管徑的多種規(guī)格樣品管。管徑越細(xì),死體積就越小,測(cè)量精度也就越高,但裝填樣品時(shí)比較困難。所以,要根據(jù)樣品情況,權(quán)衡利弊,酌情使用。

減小冷自由空間是所有儀器設(shè)計(jì)制造人員的共識(shí)。所以,選擇樣品管時(shí),都遵從“盡量使用填充棒、盡可能細(xì)的樣品管頸、盡可能小的樣品艙”原則。

除此之外,還需綜合考慮如下因素:

1) 樣品形態(tài)的影響:對(duì)于粉末樣品,尤其是低密度的粉末樣品,如活性碳等,在抽真空的過(guò)程中粉末揚(yáng)起會(huì)引起分析結(jié)果不準(zhǔn)確,如果粉末沾染到   O 形圈將造成系統(tǒng)漏氣,一旦粉末進(jìn)入系統(tǒng)歧管還將引起更加難以修復(fù)的系統(tǒng)污染。因此,對(duì)于這類(lèi)樣品推薦使用管頸相對(duì)較粗、樣品艙相對(duì)較大的管子,并且不推薦使用填充棒。而對(duì)于大顆粒、高密度樣品,如金屬、某些分子篩等,受抽真空力影響較小,不會(huì)引起系統(tǒng)污染,因此選擇樣品管就可以直接遵從首要原則,“盡量使用填充棒、盡可能細(xì)的樣品管頸、盡可能小的樣品艙”。

2)分析類(lèi)型的影響:對(duì)于微孔材料的孔徑分析,由于實(shí)驗(yàn)起始?jí)毫ο鄬?duì)低(通常從相對(duì)壓力10-7/10-6  區(qū)段起始),在低溫下分子擴(kuò)散速率較慢,加之氣體非理想性對(duì)數(shù)據(jù)采集的影響較大,因此推薦不使用填充棒,以減少實(shí)驗(yàn)誤差。對(duì)于介孔段的孔徑分析以及比表面積測(cè)試,由于氣體非理想性對(duì)數(shù)據(jù)采集的影響極小,因此使用填充棒反倒是可以提高實(shí)驗(yàn)結(jié)果的準(zhǔn)確性。

3)樣品比表面積的影響:對(duì)于小比表面樣品,在試驗(yàn)過(guò)程中所需樣品量較大,通常需要幾克甚至十幾克。這種情況下,為保證實(shí)驗(yàn)的準(zhǔn)確性,應(yīng)注意的是樣品量不要超過(guò)樣品艙(直管、小球或大球)總體積的 2/3。此外,若小比表面樣品還具備   1)中所提到的密度小的特性,那么也不

推薦使用填充棒。

樣品管的選擇經(jīng)驗(yàn)有如下參考:

?   9mm 樣品管是zui常用的樣品管,適合大部分樣品;

?   標(biāo)準(zhǔn)樣品管用于顆粒樣品及常規(guī)比表面分析;

?   大球樣品管用于粉末樣品及低表面樣品分析;

?   6mm 樣品管對(duì)于高精度的微孔分析是非常必要的。



22.  什么是歧管?它對(duì)儀器測(cè)量精度有何影響?



歧管(manifold)是物理吸附分析儀中連接進(jìn)氣端口、真空系統(tǒng)、壓力傳感器和樣品管等的多支路管路系統(tǒng)。歧管體積是計(jì)算物理吸附初始進(jìn)氣量的依據(jù)之一。這部分體積固化在儀器內(nèi)部,可通過(guò)校正得到數(shù)值。另一方面,吸附質(zhì)氣體在擴(kuò)散過(guò)程中壓力差越大,則氣體量計(jì)算越準(zhǔn)確。因此,歧管體積越小,則儀器精度越高。
 

23.  為什么要記錄歧管溫度?歧管溫度控制對(duì)測(cè)量精度有什么影響?
 

在理想氣體方程中,體積、壓力均為溫度的函數(shù),因此,準(zhǔn)確的系統(tǒng)溫度也是吸附量準(zhǔn)確計(jì)算的一個(gè)基礎(chǔ)。通常系統(tǒng)溫度是通過(guò)與歧管相連的溫度傳感器實(shí)時(shí)記錄的。目前市售的大部分儀器大多使用精度±0.1 ℃的溫度傳感器,均可滿(mǎn)足實(shí)驗(yàn)精度的要求。但是必須指出的是,的儀器設(shè)計(jì)趨勢(shì)是所謂“高分辨微孔分析”的技術(shù),該類(lèi)型儀器均采用 0.1torr 壓力傳感器采集低壓區(qū)數(shù)據(jù),以使在高真空區(qū)域(相對(duì)壓力<10 -6)的數(shù)據(jù)分辨率和穩(wěn)定性更高。但是,該類(lèi)型傳感器對(duì)溫度變化更為靈敏,因此,為了獲得數(shù)據(jù)的高穩(wěn)定性,需要特別配置更為穩(wěn)定的系統(tǒng)溫度,例如采用系統(tǒng)加熱的方式,保持歧管恒溫在   50 ℃,避免溫度波動(dòng)。

如果是靜態(tài)高壓吸附系統(tǒng),歧管溫度波動(dòng)±0.5   ℃,就會(huì)造成吸附量計(jì)算的明顯誤差(如±0.3mol@CO2),因此要求對(duì)歧管溫度的控溫精度在±0.1 ℃以?xún)?nèi)。

壓力傳感器作為靜態(tài)容量法的基本計(jì)量單元,應(yīng)該自身都有電子陶瓷恒溫系統(tǒng)。如果選用沒(méi)有恒溫裝置的壓力傳感器,雖然成本較低,但壓力測(cè)量精度也會(huì)極低,就沒(méi)有可能測(cè)量   10nm 以上的較大介孔分布。
 

24.  在分析過(guò)程開(kāi)始前,為什么要除掉氦氣?
 

在用氦氣測(cè)量死體積時(shí),是基于氦氣不吸附的假設(shè)。但事實(shí)上,物理吸附是非特異性吸附,對(duì)任何氣體都存在吸附,因此,某些材料,特別是微孔材料會(huì)吸附較多的氦氣,其影響無(wú)法忽略不計(jì),

也就是存在氦污染。氦污染的典型現(xiàn)象是吸附等溫線(xiàn)在  P/P0<10-5以下時(shí)出現(xiàn)“S”線(xiàn)形。因此,對(duì)于這種情況,應(yīng)該關(guān)心死體積測(cè)定后,是否經(jīng)歷了除氦過(guò)程,再進(jìn)行等溫線(xiàn)測(cè)定;或在測(cè)定吸附等溫線(xiàn)之后,對(duì)其進(jìn)行修正。IUPAC 在 2015 年的報(bào)告中指出:zui近的研究已經(jīng)證實(shí),具有極窄微孔的納米多孔固體可以在液氮溫度下吸附無(wú)法忽略的氦氣量(氦截留)。如果在分析之前不除去被截留的氦氣,可以顯著影響

在超低壓范圍的吸附等溫線(xiàn)的形狀。因此,建議在繼續(xù)分析之前,應(yīng)當(dāng)至少將樣品放在室溫下使氦氣溢出后,將其脫氣。 氦氣作為單原子分子,直徑只有  0.26nm,遠(yuǎn)小于氮?dú)夥肿拥慕孛娣e,可以進(jìn)入氮?dú)獠豢赡苓M(jìn)入的極細(xì)孔道。研究表明,用氦氣在液氦溫度下分析活性炭纖維的   BET 比表面

比在液氮溫度下用氮?dú)獗碚?,? BET 比表面積值增加 1/3。
 

25.  什么是冷自由空間?什么是暖自由空間?冷暖自由空間的相對(duì)大小有什么意義?  
 

在分析過(guò)程中,樣品管是部分浸沒(méi)在冷浴(如液氮)中的,因此總自由空間是由冷自由空間和暖自由空間兩部分組成的。其中浸沒(méi)于液氮液位下的部分稱(chēng)為  冷自由空間(冷域,cold-zone),在液位以上處于室溫環(huán)境部分稱(chēng)為 暖自由空間(暖域,warm-zone)。自由空間是系統(tǒng)中吸附質(zhì)分子傳遞、擴(kuò)散的區(qū)域。液氮溫度(77K)下同體積所包含的分子數(shù)是室溫 300K 的 4 倍,可以說(shuō)在整個(gè)自由空間中冷自由空間對(duì)死體積的貢獻(xiàn)遠(yuǎn)大于暖自由空間。冷自由空間越小,或者暖自由空間中所含氣體分子數(shù)越多,壓力測(cè)量也就越準(zhǔn)確。
 

26.  為什么要進(jìn)行液氮或液氬的液位控制?控制液位都有哪些方法?
 

在一個(gè)敞開(kāi)的杜瓦中,制冷劑如液氮和液氬是揮發(fā)的。因此,樣品管頸的制冷劑液位是不斷降低的,從而造成冷域和暖域體積的連續(xù)變化。為避免系統(tǒng)自由空間受冷浴溫度及冷浴液位的影響,

在測(cè)量中的關(guān)鍵就是保持樣品管頸與制冷劑液位的相對(duì)恒定。一般要求,至少浸沒(méi)樣品   20mm,并保持液面恒定,波動(dòng)不超過(guò)  1~2mm。在實(shí)際操作中,有兩種不同的方式達(dá)到上述目的:

(1)  RTD 實(shí)時(shí)反饋伺服方式,  即利用包括液位傳感器和自動(dòng)電梯在內(nèi)的實(shí)時(shí)反饋伺服系統(tǒng)調(diào)整冷浴液位并保持冷自由空間zui小化。實(shí)驗(yàn)證明,用液位傳感器控制浸于液氮中的樣品池液位,得到的樣品管中的氮?dú)鈮毫Γù蠹s 295 毫米汞柱)與時(shí)間的函數(shù)關(guān)系見(jiàn)右圖。液氮液位的任何變化都會(huì)造成管內(nèi)氣壓的變化。壓力恒定的結(jié)果清楚地說(shuō)明,液位控制伺服反饋系統(tǒng)補(bǔ)償了液氮蒸發(fā)的損失,*地控制了樣品管中的死體積(zui小的“冷域”和zui大的“暖域”)保持恒定。

(2)  夾套方式,即用高分子多孔材料包裹樣品管頸,通過(guò)毛細(xì)管蒸騰作用保持液位,也就是用較大冷自由空間換取冷浴液位高度的恒定。
 

27.  什么是飽和蒸汽壓?為什么要測(cè)飽和蒸汽壓?
 

    在液體(或者固體)的表面存在著該物質(zhì)的蒸汽,這些蒸汽對(duì)液體(或固體)表面產(chǎn)生的壓強(qiáng)叫作該液體(或固體)的蒸汽壓。在一定溫度下,與同種物質(zhì)的液態(tài)(或固態(tài))處于平衡狀態(tài)的蒸汽所產(chǎn)生的壓

強(qiáng)就是飽和蒸汽壓。    當(dāng)樣品管浸于制冷劑(如液氮)中,樣品管中的純吸附物質(zhì)(氮?dú)猓┏尸F(xiàn)的飽和平衡蒸汽壓用P0表示。液態(tài)純物質(zhì)蒸汽所具有的壓力為其飽和蒸汽壓力時(shí),汽液兩相即達(dá)到了相平衡。所以,真空飽和吸附,吸附壓力不可能大過(guò)吸附物質(zhì)的飽和蒸汽壓,即相對(duì)壓力(P/P   0)不可能大于  1。    飽和蒸汽壓是吸附物質(zhì)的一個(gè)重要性質(zhì),它的大小取決于物質(zhì)的本性和溫度,與吸附層厚度、

孔填充壓力以及孔中的毛細(xì)管凝聚有關(guān)。  飽和蒸汽壓越大,表示該物質(zhì)越容易揮發(fā)。只有得到準(zhǔn)確的氣體飽和蒸汽壓,通過(guò)吸附量與相對(duì)壓力 P/P0關(guān)系的表征才能進(jìn)行準(zhǔn)確的孔徑及比表面積分析。
 

28.  如何測(cè)量飽和蒸汽壓?
 

飽和蒸汽壓的大小與溫度相關(guān)。有多種實(shí)驗(yàn)方法可以用于計(jì)算物理吸附過(guò)程中的飽和蒸汽壓。但是準(zhǔn)確度zui高的方法是在物理吸附實(shí)驗(yàn)過(guò)程中在獨(dú)立的   P0管中連續(xù)測(cè)量飽和蒸汽壓。通常吸附等溫線(xiàn)都是在液氮(77.35K)或液氬(87.27K  )溫度下測(cè)量,液氮、液氬放置于杜瓦瓶中,保持常壓。此時(shí)液體溫度不僅與壓力,更與液體純度相關(guān)。水蒸汽、氧氣以及空氣中的其它氣體組分均可影響液體純度,當(dāng)液體純度降低則液體溫度也會(huì)隨之升高,溫度升高幅度   0.1~0.2K 可導(dǎo)致飽和蒸汽壓上升 10~20torr。在物理吸附過(guò)程中,當(dāng)相對(duì)壓力為  0.95 時(shí),飽和蒸汽壓的誤差達(dá) 5 torr 時(shí),會(huì)導(dǎo)致孔徑計(jì)算的近 10 %誤差。因此在物理吸附過(guò)程中準(zhǔn)確、實(shí)時(shí)地測(cè)量飽和蒸汽壓是非常重要的。

具有獨(dú)立飽和蒸汽壓傳感器的儀器,能夠?qū)崟r(shí)監(jiān)測(cè) P0的變化,而對(duì)實(shí)驗(yàn)過(guò)程不產(chǎn)生干擾。但是,若相對(duì)壓力中的飽和蒸汽壓并非取自該點(diǎn)平衡時(shí)刻的飽和蒸汽壓,則測(cè)量的精度依然會(huì)有很大折扣,這對(duì)微孔材料的微孔分布分析有著重要意義。

 

29.  物理吸附分析系統(tǒng)的進(jìn)氣模式都有哪些?各有什么特點(diǎn)?
 

由于物理吸附分析系統(tǒng)測(cè)定的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)是平衡吸附量與壓力的關(guān)系,因此我們必須設(shè)定一個(gè)量值,而測(cè)定另一個(gè)量值。這樣,就產(chǎn)生了兩種進(jìn)氣模式:

(1)  定投氣量模式(設(shè)定縱坐標(biāo),測(cè)量橫坐標(biāo)):

由儀器采集壓力信息的方法稱(chēng)之為“定投氣量方式”。該方法對(duì)于儀器硬件及固件設(shè)計(jì)的要求較低,是各個(gè)生產(chǎn)廠(chǎng)家廣泛使用的方法。該方法的一個(gè)亮點(diǎn)是可以擴(kuò)展進(jìn)行吸附動(dòng)力學(xué)的相關(guān)研究以及低溫反應(yīng)的相關(guān)研究,但對(duì)于常規(guī)的微孔孔徑分布分析,定投氣量方式存在如下不確定性:    如果投氣量設(shè)置過(guò)小,得到的等溫線(xiàn)固然細(xì)節(jié)豐富,但是卻與實(shí)驗(yàn)所花時(shí)間呈反比。如果投氣量設(shè)置偏大,等溫線(xiàn)上的部分信息就會(huì)丟失。投氣量設(shè)置偏大,可以縮短測(cè)試時(shí)間,但并沒(méi)有達(dá)到真正的吸附平衡,造成吸附等溫線(xiàn)向右“漂

移”,導(dǎo)致微孔分析的誤差(見(jiàn)圖 49-1)。

圖49-1  以定投氣量的方式,用不同的投氣

圖49-2  以定投氣量的方式,用不同的平衡



量測(cè)定八面沸石的低壓數(shù)據(jù)。

氮(77K)的等溫線(xiàn)半對(duì)數(shù)坐標(biāo)圖,到P/P0 =0.01。時(shí)間測(cè)定八面沸石的低壓數(shù)據(jù)。氮(77K)的等溫線(xiàn)半對(duì)數(shù)坐標(biāo)圖,到P/P0 =0.01。IUPAC 在 2015 年的報(bào)告中指出:太短的平衡時(shí)間會(huì)導(dǎo)致未平衡的數(shù)據(jù)生成,等溫吸附線(xiàn)移向過(guò)高的相對(duì)壓力。因?yàn)樵谡⒖字械钠胶馔欠浅B?,未平衡往往是在等溫線(xiàn)的極低相對(duì)壓力區(qū)域內(nèi)容易發(fā)生的問(wèn)題(見(jiàn)圖  49-2)。 

(2)  定壓力方式(設(shè)定橫坐標(biāo),測(cè)量縱坐標(biāo)):

由儀器采集并計(jì)算飽和吸附量的方法稱(chēng)之為“定壓力方式”,該方法zui大的優(yōu)點(diǎn)是:由儀器內(nèi)置程序計(jì)算各定義壓力下的吸附量,這種方法對(duì)于吸附量未知的樣品可以既快又準(zhǔn)地得到吸附等溫線(xiàn),

尤其對(duì)于未知的微孔樣品。快速、準(zhǔn)確地測(cè)量與數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性同樣具有重要實(shí)踐意義。但是,定壓力方式對(duì)內(nèi)置程序設(shè)計(jì)要求*,尤其是對(duì)于微孔定壓力測(cè)量(實(shí)驗(yàn)起始相對(duì)壓力需達(dá)到  10-7~10-5量級(jí)),必須同時(shí)考慮飽和蒸汽壓、系統(tǒng)體積、樣品量等信息,具有其復(fù)雜性。不正確的“定壓力方式”宏命令編程設(shè)計(jì)很容易導(dǎo)致等溫線(xiàn)測(cè)量的偏差。
 

30.  吸附平衡條件是如何設(shè)置的?
 

在靜態(tài)容量法物理吸附實(shí)驗(yàn)中,所謂吸附平衡是在一定的擴(kuò)散時(shí)間內(nèi),體系中氣體壓力變化始終在允許誤差范圍內(nèi)的狀態(tài)。它與投氣方式共同組成了物理吸附儀器測(cè)量準(zhǔn)確度中zui核心的環(huán)節(jié)。若平衡時(shí)間不夠,則所測(cè)得的樣品吸附量或脫附量小于達(dá)到平衡狀態(tài)的量,而且前一點(diǎn)的不*平衡還會(huì)影響到后面點(diǎn)的測(cè)定。例如,測(cè)定吸附曲線(xiàn)時(shí),在較低相對(duì)壓力沒(méi)有完成的吸附量將在較高的壓力點(diǎn)被吸附,這導(dǎo)致等溫吸附線(xiàn)向高壓方向位移。由于同樣的影響,脫附曲線(xiàn)則向低壓方向位移,形成加寬的回滯環(huán),或者產(chǎn)生不存在的回滯環(huán)。  對(duì)于微孔測(cè)量,由于其孔徑較小,需要的平衡時(shí)間相應(yīng)增加。

 

使用定投氣量方法進(jìn)行柔性MOF材料吸附動(dòng)力學(xué)研究中的代表性數(shù)據(jù)。其中各條曲線(xiàn)均為儀器按設(shè)置投氣量投氣后,系統(tǒng)壓力隨時(shí)間的變化。起始段(< 10 秒)的壓力變化一般歸屬為氣體擴(kuò)散及熱力學(xué)影響,之后的壓力變化則屬于由材料吸附性質(zhì)引起的壓力變化。 綠色曲線(xiàn)代表平衡相對(duì)壓力為5.17 x 10 時(shí)的系統(tǒng)壓力變化曲線(xiàn),可以看到該曲線(xiàn)由前段的平臺(tái)期(時(shí)間10 -4~ 100 S量級(jí))、相對(duì)壓力下降區(qū)段及zui終平衡區(qū)段(時(shí)間 > 5000 s)組成。只有當(dāng)進(jìn)氣后至少需要5000 s以上才有可能達(dá)到真正的吸附平衡,而在平臺(tái)期,無(wú)論其壓力變化是否在測(cè)量誤差許可范圍之內(nèi),均不代表材料真實(shí)的吸附狀態(tài)。應(yīng)對(duì)材料以上特性,在設(shè)置平衡時(shí)間時(shí)必須能夠?qū)⑵胶鈺r(shí)間設(shè)置在5000 s以上才能夠得到材料真正的吸附信息。 如果說(shuō)平衡時(shí)間(Equilibriumtime)規(guī)定的是達(dá)到平衡的zui低時(shí)間要求,那么平衡壓力誤差

(Tolerance)則是用于認(rèn)定達(dá)到平衡時(shí)允許壓力變化范圍的參數(shù)。這兩個(gè)參數(shù)共同決定了吸附平衡條件。隨著各種特色新材料的快速涌現(xiàn),吸附平衡條件設(shè)置必須具有足夠的靈活性以適應(yīng)不同類(lèi)型材料分析的需求。例如,對(duì)于柔性MOF材料(也有人稱(chēng)之為會(huì)呼吸的材料),由于其孔道結(jié)構(gòu)變化需要相當(dāng)長(zhǎng)的時(shí)間,在實(shí)驗(yàn)平衡條件設(shè)置時(shí),必須能夠針對(duì)具體材料的孔道結(jié)構(gòu)變化時(shí)間設(shè)定儀器的平衡時(shí)間(見(jiàn)圖50)。

因此,能否進(jìn)行靈活的吸附平衡條件設(shè)置就成了衡量物理吸附儀器測(cè)量準(zhǔn)確度的一個(gè)重要標(biāo)準(zhǔn),

 

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